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大连化物所利用大连相干光源发现最小水滴立体结构
大连化学物理研究所 / 时间:2020-06-17 21:54:52

中国科学院官网6月16日讯:近日,大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室、大连光源科学研究室研究员江凌和中科院院士杨学明团队与清华大学教授李隽团队合作,利用自主研制的基于大连相干光源中性团簇红外光谱实验方法,揭示了有限温度条件下水分子五聚体已开始呈现体相水的结构特征,从全新的角度诠释了水的奥秘。

“水的结构是什么?”这是《科学》杂志在创刊125周年特刊中提出的125个最具挑战性的科学问题之一。水分子不停地经历振动、转动及氢键断裂和生成的过程,从而形成各种动态的网络结构。液相水的结构是立体的,而最小的水团簇的骨架结构呈平面型。因此,研究水团簇结构的演化,特别是小的水团簇如何从平面骨架构型演化成为立体的构型,是水结构的一个重要科学问题,对理解水的微观结构和奇特物性至关重要。与离子团簇不同,中性水团簇难于探测,因此实现质量选择的中性水团簇红外光谱的研究是科研人员长期以来的梦想。

为实现对中性水团簇的精准探测和结构解析,江凌和杨学明团队近年来在相关实验技术发展上取得突破,自主研发了基于大连极紫外自由电子激光(大连相干光源)的中性团簇红外光谱实验方法,首次实现了质量选择中性水团簇的高灵敏探测及红外光谱的研究 (The Journal of Physical Chemistry Letters, 2020, 11, 851)。这一独特的实验方法也为开展各类中性团簇红外谱学和结构的研究打开了大门。 

长期以来,科研人员认为水的最小立体结构是六个水分子的团簇。近期,江凌和杨学明团队利用中性团簇红外光谱实验装置,测定了质量选择的中性水团簇(H2O)n(n=3-6)的红外光谱,首次发现五个水分子团簇(H2O)5在3500至3600 cm-1区间出现显著的OH伸缩振动,具有三维立体水团簇结构的特征峰。清华大学李隽团队采用自编的TGMin程序结合高精度的量子化学理论方法,计算了水团簇的各种稳定结构和红外光谱,理论与实验高度吻合。研究结果表明,在有限温度条件下(H2O)5的二维和三维结构可以共存,三维立体结构的形成是引起红外光谱显著变化的根本原因。该团队提出了三中心二电子氢键模型,精准分析了水团簇网络结构的形成机制。该工作揭示了由五个水分子组成的水团簇已经开始呈现水的立体结构和光谱特征,突破了长期以来对最小水滴是六个水分子团簇的传统认知,为揭开水的微观结构演化的奥秘提供了新思路。

相关成果发表在《美国国家科学院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences,USA)上。该工作得到国家自然科学基金委“动态化学前沿研究”科学中心项目、中科院战略性先导专项(B类)“能源化学转化的本质与调控”、中科院国际大科学计划培育专项“利用大连相干光源开展能源转化基础科学研究”、自然科学基金面上项目、科学挑战项目、大连相干光源专项基金项目等的资助。

利用大连相干光源发现最小水滴立体结构


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